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Jul 26, 2023

Bestimmung der Exzitonenbindungsenergie mittels Photostromspektroskopie von Ge-Quanten

Wissenschaftliche Berichte, Band 13, Artikelnummer: 14333 (2023) Diesen Artikel zitieren. Details zur Metrik. Wir haben über die Bestimmung der Exzitonenbindungsenergie mithilfe der Tunnelstromspektroskopie von Germanium (Ge) berichtet.

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 14333 (2023) Diesen Artikel zitieren

Details zu den Metriken

Wir berichteten über die Bestimmung der Exzitonenbindungsenergie mittels Tunnelstromspektroskopie von Germanium (Ge)-Quantenpunkt (QD)-Einzellochtransistoren (SHTs), die im Wenig-Loch-Bereich unter Beleuchtung mit einer Wellenlänge (λ) von 405–1550 nm arbeiten. Wenn die Photonenenergie kleiner ist als die Bandlückenenergie (1,46 eV) eines 20-nm-Ge-QD (z. B. Beleuchtungen mit λ = 1310 nm und 1550 nm), ändert sich die Spitzenspannung der Tunnelstromspektroskopie auch bei Bestrahlung nicht Die Leistungsdichte erreicht bis zu 10 µW/µm2. Im Gegensatz dazu wird eine beträchtliche Verschiebung des ersten Lochtunnelstrompeaks in Richtung positiver VG induziert (ΔVG ≈ 0,08 V bei 0,33 nW/µm2 und 0,15 V bei 1,4 nW/µm2) und bei höheren positiven VG-Werten werden sogar zusätzliche Photostromspitzen erzeugt (ΔVG ≈ 0,2 V bei 10 nW/µm2 Bestrahlung) durch Beleuchtung bei λ = 850 nm (wobei die Photonenenergie mit der Bandlückenenergie des 20 nm großen Ge-QD übereinstimmt). Diese experimentellen Beobachtungen wurden noch verstärkt, als Ge-QD-SHTs mit λ = 405 nm-Lasern bei viel geringeren optischen Leistungsbedingungen beleuchtet wurden. Die neu photogenerierten Stromspitzen werden dem Beitrag von Exzitonen-, Biexzitonen- und positiven Trion-Komplexen zugeschrieben. Darüber hinaus kann die Exzitonenbindungsenergie durch Analyse der Tunnelstromspektren bestimmt werden.

Einzelelektronen- oder Einzellochtransistoren (SETs/SHTs), die aus einem einzelnen QD bestehen, der über Tunnelbarrieren bzw. Gate-Dielektrikumsschichten kapazitiv mit Source/Drain-Reservoirs und Plunger-Gates gekoppelt ist, sind die ultimative Ausführungsform für elektronische Geräte, die den Tunnelstrom steuern mit Einzelladungspräzision basierend auf Coulomb-Blockadeeffekten. Ihre inhärente Unterscheidbarkeit der Ladungszahl macht QD-SETs (oder SHTs) zu einem konkurrenzlosen Auslesegerät für Ladungs- und Spin-Qubits im Hinblick auf die Ladungserfassung bzw. Spin-zu-Ladung-Umwandlung1,2,3,4,5,6 ,7. Aufgrund ihrer hohen Ladungsempfindlichkeit dürften sowohl SETs als auch SHTs auch für die Photodetektion hochempfindlich sein. Sobald Photonen absorbiert werden, führen photogenerierte Elektron-Loch-Paare zu Änderungen in der Differenzleitfähigkeit und der Tunnelstromspektroskopie von SETs/SHTs8,9,10,11,12. Darüber hinaus legt das große Peak-to-Valley-Stromverhältnis (PVCR) von SHTs bei Raumtemperatur nahe, dass SHTs in der Lage sind, Rauschen von anderen Anregungen mit hohem Pegel zu unterdrücken13,14. Daher bieten SHT-basierte Fotodetektoren die Vorteile einer hohen Empfindlichkeit und eines geringen Rauschens. Darüber hinaus ist die Loch-Loch-Ladeenergie (Uhh) größer als die Elektron-Elektron-Ladeenergie (Uee), da Löcher eine größere effektive Masse als Elektronen haben. Folglich wäre es für SHTs einfacher, Tunnelstromspektren zu unterscheiden, an denen Biexzitonen- und Exzitonentransportprozesse beteiligt sind.

Dank der Fortschritte in der CMOS-Herstellungstechnologie wurde der Betrieb von SHTs im Wenigladungsbereich experimentell unter Verwendung kleiner Si-QDs13 oder Ge-QDs14,15,16,17,18 demonstriert. Ge-QD-SHTs sind besonders attraktiv, da Ge-QDs aufgrund eines größeren Exzitonen-Bohr-Radius (αB) von 24 nm in Ge als in Si wahrscheinlicher eine pseudodirekte Bandlückenstruktur für eine bessere Photonenladungsumwandlung aufweisen als Si-QDs ( αB, Si = 4,9 nm). In unserer früheren Arbeit haben wir bereits über die experimentelle Herstellung und die Eigenschaften des Steady-State-Transfers (ID-VG) von Ge-QD-SHTs berichtet, die aus einem einzelnen sphärischen Ge-QD (20 nm Durchmesser) bestehen, das sich selbst mit Source/Drain-Reservoirs aus bordotiertem Si ausrichtet über Tunnelbarrieren aus SiO2/Si3N417. Die experimentelle Beobachtung aperiodischer Oszillationsspitzen mit großem PVCR (> 100) und Stromplateaus mit negativer Differenzleitfähigkeit bei T = 4 – 40 K zeigt, dass unsere Ge-QD-SHTs im Wenig-Loch-Bereich arbeiten. Aus den Steigungen von Coulomb-Diamanten wurden große Einzellochadditionsenergien von > 100 meV und ~ 50 meV für Lochzahlen, die sich von N = 0 → 1 bzw. 1 → 2 ändern, extrahiert. In dieser Arbeit haben wir die Erforschung unserer Ge-QD-SHTs zur Bestimmung der Exzitonenbindungsenergie vorangetrieben, indem wir Photoanregungseffekte auf die Tunnelstromspektroskopie unter kontinuierlicher Laserbestrahlung bei Wellenlängen (λ) von 400–1550 nm untersucht haben. Wir haben beobachtet, dass Photonen mit Energien über 1,45 eV in der Lage sind, zusätzliche Photostromspitzen bei positiveren Gate-Spannungen (VG = − 0,775 V und − 0,6 V/− 1,01 V) in Bezug auf die ersten/zweiten Tunnelstromspitzen (bei VG) anzuregen = − 0,82 V/− 1,23 V) entsprechend den in der Dunkelheit gemessenen Ein-Loch-/Zwei-Loch-Zuständen. Der Einfluss der Strahlungsleistung auf die Intensität und Position neu erzeugter Photostromspitzen wurde untersucht.

Abbildung 1 zeigt das schematische Diagramm, die Querschnitts- und Draufsicht-Transmissionselektronenmikroskopie (TEM)/energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDS)-Kartierung und Raster-TEM-Aufnahmen (STEM) der untersuchten Ge-QD-SHTs. Ein ca. 20 nm großer Ge-QD koppelt über Tunnelbarrieren aus 5 nm dickem SiO2/Si3N4 an Bor-dotiertes Si-Source/Drain und über 50 nm dickes Gate-Oxid an das obere Plunger-Gate aus Poly-Si. Einzelheiten zur Herstellung unserer Ge-QD-SHTs wurden an anderer Stelle beschrieben17.

(a) Schematische Darstellung, Querschnitt, (b) TEM/(c) EDS-Kartierung und (d) Draufsicht-STEM-Aufnahmen der untersuchten Ge-QD-SHTs.

Abbildung 2a, b zeigt die ID-VG-Eigenschaften von Ge-QD-SHTs, gemessen in der Dunkelheit und unter Beleuchtung mit λ = 1310 nm/1550 nm, entsprechend Photonenenergien von 0,8 eV/0,95 eV, die kleiner sind als die Bandlückenenergie von 1,46 eV für ein Ge-QD mit einem Durchmesser von 20 nm18,19,20. Es ist deutlich zu erkennen, dass in der Dunkelheit die erste Tunnelstromspitze bei VG = − 0,82 V erscheint und von einer Reihe von Tunnelstromspitzen bei − 1,23 V, − 1,49 V, − 1,6 V und 1,78 V begleitet wird. Das Experiment Beobachtungen von (1) unsichtbaren Tunnelstromspitzen bei VG > – 0,8 V in Kombination mit (2) unregelmäßigen Abständen zwischen benachbarten Stromspitzen bei VG im Bereich von – 0,8 bis – 2 V sind ein starker Beweis dafür, dass unsere Ge-QD-SHTs in wenigen Fällen funktionieren -Loch-Regime. Tunnelstromspitzen bei −0,82 V, −1,23 V, −1,49 V, −1,6 V und −1,78 V entsprechen der Lochzahl von N = 1, 2, 3, 4 bzw. 5. Beleuchtungen bei λ = 1310 nm oder 1550 nm mit einer Bestrahlungsleistungsdichte von bis zu 10 µW/µm2 führen zu einer leichten Verschiebung des Strompeaks, der dem Einzellochtunneln (N = 1) durch das niedrigste Energieniveau (Eh) entspricht positives VG um ΔVG ≈ 0,035 V, während die Positionen der Stromspitzen höherer Ordnung unverändert bleiben.

Leistungsdichteabhängige ID-VG-Eigenschaften von Ge-QD-SHTs, gemessen bei VD = 5 mV, T = 4 K und unter Beleuchtung bei λ = (a) 1310 nm und (b) 1550 nm und in der Dunkelheit.

Dramatische Veränderungen treten bei der Tunnelstromspektroskopie von Ge-QD-SHTs auf, wenn die Photonenenergie mit der Bandlückenenergie des untersuchten Ge-QD übereinstimmt oder größer ist (z. B. Beleuchtung bei der Wellenlänge von 405–850 nm entsprechend einer Photonenenergie von 1,46– 3,06 eV). Die erste wichtige Erkenntnis aus den Aufzeichnungen zur Beleuchtung bei λ = 850 nm besteht darin, dass eine Erhöhung der Bestrahlungsleistungsdichte anscheinend sowohl den ersten (N = 1) als auch den zweiten (N = 2) Tunnelstrompeak systematisch in Richtung positiver VG verschiebt Kombination mit einer deutlichen Steigerung der Stromstärke (Abb. 3a). Ein detaillierter Blick auf die Photostromspektren bei VG = − 0,5 bis − 1 V (wie im Einschub in Abb. 3a gezeigt) zeigt, dass sich diese beiden Stromspitzen positiv verschieben, wenn die optische Leistungsdichte auf ~ 10 nW/µm2 ansteigt sättigt bei VG = − 0,6 V/− 1,01 V und ein zusätzlicher neuer Strompeak entsteht bei VG = − 0,775 V. Die dritte interessante Beobachtung ist, dass die Größe des neu erzeugten Photostrompeaks bei VG = − 0,775 V erheblich und gleichmäßig zunimmt überwiegt, wenn die Leistungsdichte 5,9 µW/µm2 erreicht. Abbildung 3b zeigt, dass eine Beleuchtung mit einer Photonenenergie von 3,06 eV (entsprechend der Wellenlänge von 405 nm) ein ähnliches Photostromverhalten wie bei einer Beleuchtung mit λ = 850 nm induziert, einschließlich einer positiven VG-Verschiebung der Tunnelstromspitzen und der Erzeugung eines neuen Photostroms Gipfel.

Leistungsdichteabhängige ID-VG-Eigenschaften von Ge-QD-SHTs, gemessen bei VD = 5 mV, T = 4 K unter λ = (a) 850 nm und (b) 405 nm Beleuchtung und in der Dunkelheit. Einschübe sind vergrößerte Übertragungskurven, die die Entwicklung von Tunnelstromspitzen zeigen, die aus den Zuständen Einzelloch, Bi-Exziton und Exziton mit zunehmender Beleuchtungsleistung entstehen.

Die optische Leistungsdichte beeinflusst tatsächlich die Stromspitzenverschiebung und die Erzeugung neuer Photostromspitzen bei Beleuchtungen mit λ = 405–1550 nm. Abbildung 4a zeigt deutlich, dass eine Beleuchtung mit λ = 1310 nm (gekennzeichnet durch schwarze Symbole) keine Änderungen in den Spitzenspannungen (VG = – 0,82 V und – 1,23 V) des Tunnelstroms bewirkt, der aus Ein-Loch- und Zwei-Loch-Zuständen resultiert, wohingegen a Eine erhebliche positive Verschiebung der Spitzenspannung von − 0,82 auf − 0,6 V und − 1,23 auf − 1,01 V sowie die Erzeugung einer neuen zusätzlichen Stromspitze bei − 0,775 V werden durch Beleuchtungen bei λ = 405 nm induziert (gekennzeichnet durch blaue Symbole). und λ = 850 nm (rote Symbole). Bemerkenswert ist, dass bei einer Beleuchtung mit λ = 405 nm die Peakverschiebungen gesättigt sind und neue Photostromspitzen bei viel geringeren optischen Leistungsdichten (1,1 nW/µm2) erzeugt werden als bei einer Beleuchtung mit λ = 850 nm bei 35,7 nW/µm2. Bei Bestrahlung mit λ = 850 nm und λ = 405 nm und einer optischen Leistungsdichte von mehr als 0,19 µW/µm2 bzw. 8,91 nW/µm2 überwiegt der neu erzeugte Strompeak bei −0,775 V in seiner Größe den Peak bei −0,6 V , wie in Abb. 4b, c zu sehen.

Leistungsdichteabhängige (a) Spitzenspannung von Ge-QD-SHTs unter λ = 405 nm, 850 nm und 1310 nm Beleuchtung. Von der Leistungsdichte abhängige Spitzenintensität des Tunnelstroms, die sich aus Einzelloch-, Biexzitonen- und Exzitonenzuständen unter λ = (b) 850 nm und (c) 405 nm Beleuchtung ergibt.

Unsere früheren Berichte18,19,20 haben experimentell die kontrollierte Einstellbarkeit der Photolumineszenz (PL)-Peakwellenlänge (Energie) im Bereich von 350 bis 1550 nm (0,8–3,55 eV) durch Anpassen des Ge-QD-Durchmessers (DQD) von 3 bis 90 nm gezeigt . Ein starker Beweis für Quantengrößeneffekte auf unsere untersuchten Ge-QDs ist eine beträchtliche Blauverschiebung der PL-Peakenergie (EPL), wenn der Ge-QD-Durchmesser kleiner als 30 nm ist. Die größenabhängige PL-Spitzenenergie von Ge-QDs konnte mit EPL = 0,79 (eV) + 310/(DQD (nm))218,20 beschrieben werden.

In Abb. 2a, b ist zu sehen, dass die Beleuchtung bei λ = 1310 nm/1550 nm nicht ausreicht, um Elektron-Loch-Paare (e––h+) innerhalb des untersuchten 20-nm-Ge-QD anzuregen, da Photonenenergien 0,95 eV/0,8 eV betragen kleiner als seine optische Bandlückenenergie von 1,46 eV. Dadurch bleibt die Tunnelstromspektroskopie von Ge-QD-SHTs auch dann erhalten, wenn die Anregungsleistungsdichte der Bestrahlung mit λ = 1310–1550 nm bis zu 10 µW/µm2 beträgt. Eine leichte Verschiebung der ersten Stromspitze in Richtung positiver Spannung (ΔVG ~ 0,03 V) bei Bestrahlung mit hoher Leistungsdichte (10 µW/µm2) ist möglicherweise auf bosonunterstützte Tunneleffekte (BAT) zurückzuführen21,22,23,24. BAT-Effekte (einschließlich Photonen- und anderer Phononenmodi, die indirekt durch optisches Pumpen angeregt werden) gehen davon aus, dass leitende Löcher innerhalb des Valenzbands des Bor-dotierten Si-Quellenreservoirs durch Bosonen auf das niedrigste Energieniveau (Eh) angeregt werden (Abb. 5b), was dies erleichtert Beginn des Einzellochtunnelns (N = 1) aufgrund einer verringerten Energiedifferenz (qΔV) zwischen dem niedrigsten Energieniveau (oder dem Grundzustand, Eh) des QD und dem chemischen Potential (oder Fermi-Energie, EFP, Quelle) von Quellreservoir im Vergleich zum Fall in der Dunkelheit (Abb. 5a).

Energiebanddiagramm von dotiertem Si-Reservoir/SiO2/Ge-QD/SiO2/dotiertem Si-Reservoir (a) im Dunkeln und unter Beleuchtung bei (b) 1310–1550 nm, (c) 405–850 nm.

Im Gegensatz dazu ermöglichen Beleuchtungen mit λ = 405–850 nm und einer Photonenenergie von 1, 46–3, 06 eV die Photoanregung von Elektron-Loch-Paaren innerhalb eines Ge-QD von 20 nm (Abb. 5c). Das Auftreten neuer Photostromspitzen bei positiverem VG im Vergleich zu Tunnelstromspitzen, die aus Einloch- (N = 1) und Zweilochzuständen (N = 2) entstehen, ist ein starker Beweis für die Photoelektronenspeicherung innerhalb der Ge-QD, was darauf hindeutet dass die Erzeugungsrate von Phototrägern höher ist als die Tunnelrate von Löchern durch das Ge-QD/Si3N4-System in unseren Ge-QD-SHTs. Die experimentell gemessene Stärke (sub-pA) des Tunnelstroms in Abb. 2 und 3 deuten darauf hin, dass die Zeit für das Tunneln von Löchern durch das Ge-QD/Si3N4-System ungefähr im Sub-µs-Bereich liegt, was viel länger ist als die Erzeugungszeit von Sub-ns für Photoelektronen-Loch-Paare in Ge-QDs aus unserer Messung der transienten Photolumineszenz19.

Die Koexistenz von Tunnelloch- und Photoelektron-Loch-Paaren führt zur Renormierung der Energieniveaus und sogar zur Schaffung neuer Transportniveaus der Ge-QD. Dies liegt daran, dass fotogenerierte Löcher in der Ge-QD die abstoßenden, intraebenen Coulomb-Wechselwirkungen (Uhh) mit den Tunnellöchern induzieren, was die Coulomb-Blockade verursacht, wohingegen die anziehende interebene Coulomb-Wechselwirkung (Ueh) zwischen den Photoelektronen und Tunnellöchern die Bindung hervorruft von Exzitonen12. Die Stärken dieser Coulomb-Wechselwirkungen sind umgekehrt proportional zur QD-Größe. Im Allgemeinen ist Uhh größer als Ueh und der Unterschied zwischen Uhh und Ueh wird in kleinen QDs groß25. Daher ist es wünschenswert, dass SHTs mit kleinen QDs einen unterscheidbaren Unterschied zwischen Uhh und Ueh aufweisen, um die Bindungsenergie der Exzitonen aus gut getrennten Photostrompeaks aufzulösen.

Durch optisches Pumpen auf niedrigem bis mittlerem Niveau wurde eine kleine Anzahl von Photoelektronen und Photolöchern innerhalb der Ge-QDs erzeugt. Die Koexistenz von Tunnellöchern und photogenerierten Elektron-Loch-Paaren bildet die Exzitonenkomplexe und erzeugt neue Transportenergieniveaus, die durch das Exziton (Eh − Ueh) und das Biexziton (Eh + Uhh − 2Ueh) unterhalb des ursprünglichen Grundzustands (Eh) gekennzeichnet sind, der dem Einzelzustand entspricht -Lochtunneln in der Dunkelheit, wie in Abb. 312 dargestellt. Außerdem wird ein zusätzliches Energieniveau aufgrund des positiven Trions (Eh + Uhh − Ueh) zwischen dem Ein-Loch-Zustand (Eh) und dem Zwei-Loch-Zustand (Eh) fotoerzeugt + Ähh). Aus Abb. 3 ist ersichtlich, dass der Strompeak, der vom Transportniveau des negativen Trions (Eh − 2Ueh) herrührt, bei VG > − 0,6 V nicht zu beobachten ist, was möglicherweise darauf zurückzuführen ist, dass der Ladungstransport durch das Fermi-Meer der Quellreservoirs blockiert wird . Eine wichtige Erkenntnis der Notizen aus Abb. 3 ist, dass neue Stromspitzen, die dem Exzitonenzustand (X), dem Biexzitonenzustand (X2) und dem positiven Trionzustand (X+) entsprechen, bei VG = − 0,6 V, − 0,775 V und photogeneriert werden 1,01 V, zusätzlich zum Ein-Loch-Tunneln durch den Grundzustand (Eh) bei VG = − 0,82 V und dem Zwei-Loch-Tunneln durch den Loch-Loch-Ladezustand (Eh + Uhh) bei VG = − 1,23 V. Diese gut aufgelösten Photostromspitzen ermöglichen es, die Exzitonenbindungsenergie (Ueh) und die Loch-Loch-Ladeenergie (Uhh) aus den entsprechenden Gate-Spannungsabständen (ΔVG) von VG, Einzellochzustand – VG, X = 0,22 V und zu extrahieren VG, Zweilochzustand – VG, Einlochzustand = jeweils 0,41 V. Aus den Steigungen von Coulomb-Diamanten im Coulomb-Stabilitätsdiagramm von Ge-QD-SHTs (hier nicht gezeigt) wurde ein Gate-Modulationsfaktor (α) von ~ 0,122 extrahiert. Die geschätzten Werte von Uhh und Ueh betragen 50 meV bzw. 27 meV unter Verwendung von U = αΔVG. Die experimentell ermittelten Werte von Uhh und Ueh erklären auch gut die Spitzenspannungsverschiebungen, die sich aus dem Bi-Exciton-Zustand (X2) und dem positiven Trion-Zustand (X+) ergeben, wie in Abb. 3 dargestellt.

Wir haben auch theoretische Berechnungen zu den Coulomb-Wechselwirkungen zwischen Teilchen durchgeführt, einschließlich Loch-Loch (Uhh), Elektron-Loch (Ueh) und Elektron-Elektron (Uee) für einen in SiO2 eingebetteten Ge-QD. Diese Berechnungen basierten auf der Methode der effektiven Masse und berücksichtigten eine endliche Potentialbarrierenhöhe von 3,1 eV bzw. 5,1 eV für Elektronen und Löcher an der Grenzfläche zwischen dem Ge-QD und SiO2. Für einen Ge-QD mit einem Durchmesser von 20 nm haben wir die folgenden Werte für die Coulomb-Wechselwirkungen der Teilchen abgeleitet: Uhh = 18,0 meV und Ueh = 16,0 meV basierend auf unseren Berechnungen unter Verwendung effektiver Massen von 0,12 m0 und 0,284 m0 für Elektronen und Löcher im Ge QD bzw. Unser berechneter Trend von Uhh > Ueh stimmt mit der experimentellen Schätzung überein, die aus der Photostromspektroskopie von Ge-QD-SHTs abgeleitet wurde. Allerdings scheint die Größe der berechneten Uhh und Ueh kleiner zu sein als die der experimentell extrahierten Daten. Unsere Berechnung hat möglicherweise die tatsächlichen Coulomb-Wechselwirkungen zwischen Teilchen unterschätzt. Dies liegt daran, dass in unserer Berechnung der Bildladungseffekt, der aus einem signifikant großen Unterschied in den Dielektrizitätskonstanten zwischen Ge und SiO2 resultiert, sowie der Schirmpotentialeffekt zwischen Partikeln nicht berücksichtigt wurden. Beide Effekte können potenziell die Coulomb-Wechselwirkungen der Teilchen verstärken und den Energieunterschied zwischen Uhh und Ueh erhöhen26.

Zusätzlich zur Erzeugung von Phototrägern innerhalb der Ge-QD erzeugt die Beleuchtung bei λ = 405 nm–850 nm möglicherweise Elektron-Loch-Paare in Bor-dotierten Si-Reservoirs und erhöht die Anzahl leitender Löcher, die höhere Zustände im Valenzband besetzen. Folglich erleichtert der optische Pumpprozess das Tunneln von Löchern, indem er die Energiedifferenz zwischen dem niedrigsten Energieniveau des Ge-QD und dem chemischen Potenzial des Si-Quellenreservoirs verringert (Abb. 5c). Dadurch führt eine zunehmende optische Leistungsdichte zu einer stärkeren Verschiebung der Tunnelstromspitzen. Es ist wichtig zu beachten, dass die Erhöhung des chemischen Potenzials von Si-Reservoirs durch Erhöhung der optischen Leistungsdichte schließlich ihren Sättigungsgrad erreicht, wenn die Erzeugungsrate von Elektron-Loch-Paaren der Rekombinationsrate entspricht. Daher ist die Verschiebung der Tunnelstromspitzen nur bei Bedingungen mit niedriger optischer Leistungsdichte zu beobachten. Tatsächlich wurde in Referenz 12 die Änderung des chemischen Potenzials von Reservoirs in Bezug auf optische Pumpleistungen nicht berücksichtigt, sodass die berechneten Peakpositionen konstant und unabhängig von optischen Pumpleistungen sind.

Ein weiteres wichtiges Ergebnis der Notizen aus Abb. 4b, c ist, dass gleichzeitig mit der Bildung von Exzitonen- und Biexzitonenkomplexen innerhalb der Ge-QD der aktuelle Peak des Einzellochzustands unterdrückt zu sein scheint. Insbesondere beobachten wir einen erheblichen Rückgang der Stromintensität im Einzellochzustand, sobald der Biexzitonenstrompeak bei einer optischen Leistungsdichte von 36 nW/µm2 und 1,15 nW/µm2 unter Beleuchtung bei λ = 850 nm und 405 nm auftritt. jeweils. Bemerkenswert ist, dass die Stromintensität der Exzitonenkonfiguration die der Biexzitonenkonfiguration übersteigt, wenn sie bei λ = 850 nm und 405 nm mit optischen Leistungsdichten < 0,19 µW/µm2 bzw. < 8,91 nW/µm2 beleuchtet wird, jenseits derer der Crossover auftritt und der Biexzitonenstrom-Peak übertrifft den Exzitonen-Peak in seiner Größe. Die Stromintensität von Exzitonen- oder Biexzitonenzuständen, wie in Abb. 4b, c dargestellt, wird durch die Wahrscheinlichkeit der Bildung solcher Komplexe beeinflusst, die im Wesentlichen von der Besetzungszahl von Elektron und Loch abhängt12. Folglich besteht die Tendenz, dass der Strompeak, der aus dem Biexzitonenkomplex (bestehend aus zwei Elektronen und zwei Löchern) entsteht, unter starken optischen Pumpbedingungen auftritt. Das beobachtete Verhalten der Tunnelstromintensität für Exzitonen- und Biexzitonenzustände als Reaktion auf die optische Pumpleistungsdichte ähnelt den leistungsabhängigen Emissionsspektren von Exzitonen- und Biexzitonenzuständen in einem InGaAs-QD-Einzelphotonengenerator27.

Wir haben Photoanregungseffekte auf die Tunnelstromspektroskopie von Ge-QD-SHTs untersucht, die im Wenig-Loch-Bereich arbeiten. Die Geräte wurden bei λ = 405–1550 nm mit einer Anregungsleistungsdichte von 10 bis 10 µW/µm2 beleuchtet. Unsere Studie konzentrierte sich auf einen kleinen Ge-QD mit einem Durchmesser von 20 nm, der erhebliche Energieniveauunterschiede und eine große Loch-Loch-Ladeenergie aufweist. Die bemerkenswerte Ungleichheit zwischen den Exziton-Komplexzuständen und der Loch-Loch-Ladeenergie ermöglicht die Identifizierung entsprechender Photostromspitzen. Folglich konnten wir die Loch-Loch-Ladeenergie und die Exzitonen-Bindungsenergie durch Photostromspektroskopie von Ge-QD-SHTs direkt bestimmen. Dieser Ansatz bietet einen einzigartigen Vorteil gegenüber herkömmlichen Techniken wie Photolumineszenz oder elektrisch betriebenen Emissionsspektrummessungen.

Die Herstellung begann mit einem SOI-Substrat mit einer 50 nm dicken, mit Bor dotierten Si (100)-Schicht. Mithilfe von Elektronenstrahllithographie (EBL) und SF6/C4F8-Plasmaätzen wurde ein dreieckiger Si-Graben (als Graben I bezeichnet) hergestellt. Als nächstes wurden Doppelschichten aus 10 nm dickem Si3N4 und 25 nm dickem PolySi0,85Ge0,15 nacheinander mittels chemischer Gasphasenabscheidung bei niedrigem Druck (LPCVD) zur konformen Einkapselung über Graben I abgeschieden. Nach einem direkten Rückätzen wurden Abstandsschichten aus Poly-Si0,85Ge0,15 mit einer Breite/Höhe von 25 nm/30 nm wurden an den Seitenwänden des mit Si3N4 eingekapselten Grabens I hergestellt. Die Länge der Poly-Si0,85Ge0,15-Abstandsinseln an der Position des Grabens mit eingeschlossenem Winkel I wurde in Kombination mit den Gräben II und III (die Si-Elektroden für Gate, Source und Drain (G/S/D) bilden) gleichzeitig mithilfe von EBL- und Plasmaätzprozessen abgegrenzt. Anschließend wandelte eine thermische Oxidation bei 900 °C in einer H2O-Umgebung die Poly-Si0,85Ge0,15-Abstandsinsel in einen einzelnen Ge-QD an der Ecke von Graben I um. Gleichzeitig mit der Ge-QD-Bildung wurde die Verbindung zwischen drei Si-Elektroden für G/ S/D wurde ebenfalls in SiO2 umgewandelt, da auch die Seitenwände der Si-Gräben II/III einer thermischen Oxidation unterliegen. Daher isolieren die thermisch gewachsenen SiO2-Schichten jede der G/S/D-Elektroden elektrisch. Schließlich vervollständigten Kontakt- und Metallisierungsprozesse die Geräteherstellung17.

Alle elektrischen und optischen Charakterisierungen wurden im Vakuum durchgeführt. λ = 405 nm–1550 nm-Beleuchtungen mit Punktgrößen von 10 × 10 µm2 fielen durch eine Linsenfaser mit einem Winkel von 80 Grad zum Horizont auf die Ge-QD-SHTs. Die Strom-Spannungs-Eigenschaften von Ge-QD-SHTs wurden in einer kühlschrankgekühlten, vakuumversiegelten Lakeshore CRX-4K-Probenstation mit geschlossenem Kreislauf und flüssigem Helium unter Verwendung eines Agilent B1500-Halbleitergeräteanalysators gemessen, der mit einer hochauflösenden Quellenüberwachungseinheit/Auto Sense B1517A ausgestattet ist und Schalteinheit (die aktuelle Messauflösung liegt im Femtoampere-Bereich (< 10 fA)) sowohl bei Dunkelheit als auch bei λ = 405–1550 nm Beleuchtung.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde vom National Science and Technology Council, Taiwan (NSC 112-2119-M-A49-006, 111-2119-M-A49-003 und 109-2221-E-009-022-MY3) unterstützt.

Institut für Elektronik, Nationale Yang Ming Chiao Tung Universität, Hsinchu, Taiwan

Po-Yu Hong, Chi-Cheng Lai, Ting Tsai, Horng-Chih Lin, Thomas George und Pei-Wen Li

Fakultät für Elektrotechnik, National Central University, Chungli, Taiwan

David MT Kuo

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HPY führte optische Messungen durch. CCL führte die Herstellung von Ge-QD-SHTs durch. TT führte theoretische Berechnungen der Coulomb-Wechselwirkungen von Teilchen innerhalb von Ge-QDs durch. LHC trug zur Datenanalyse bei. TG hat das Manuskript überarbeitet. KDMT trug zur Datenanalyse bei und überarbeitete das Manuskript. LPW konzipierte die Studie, überwachte die Arbeit und trug zur Datenanalyse und Manuskripterstellung bei. Alle Autoren haben das endgültige Manuskript gelesen und genehmigt.

Korrespondenz mit Pei-Wen Li.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Hong, PY., Lai, CC., Tsai, T. et al. Bestimmung der Exzitonenbindungsenergie mittels Photostromspektroskopie von Ge-Quantenpunkt-Einzellochtransistoren unter CW-Pumpen. Sci Rep 13, 14333 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-41582-8

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Eingegangen: 11. April 2023

Angenommen: 29. August 2023

Veröffentlicht: 31. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-41582-8

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